近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強和慕仁濤團隊在氫溢流可視化研究方面取得進展。研究人員發現氧化物-金屬界面結構對氫溢流過程具有重要影響，即通過構建氧化物/金屬反轉結構，可提升氫溢流速率和二氧化碳加氫反應性能。

　　氫活化和氫溢流是眾多加氫反應的重要基元過程，對其有效調控是提高加氫催化反應性能的關鍵。此前，該團隊通過構建氧化物表界面活性中心，調控氫氣活化方式，并利用氫溢流形成的表面氫物種，提升加氫反應性能，繼而通過氫溢流再生“M-O路易斯酸堿對”活性中心，實現水分子（H2O）有效活化。

　　在本次研究中，團隊首先構建了Mn3O4/Pt(111)反轉結構和Pt/Mn3O4負載結構。高壓掃描隧道顯微鏡原位成像結果表明，Mn3O4/Pt(111)反轉結構發生氫溢流所需氫氣分壓，比Pt/Mn3O4低兩個數量級，這表明反轉結構更有利于氫溢流。同時，理論研究顯示，在Mn3O4/Pt(111)界面處，氫原子沿Pt–Mn–O路徑擴散的能壘較低。進一步，研究人員基于模型體系研究結果，構建了MnOx/Pt/C反轉催化劑和Pt/MnOx/C催化劑。在逆水氣變換反應中，反轉催化劑的二氧化碳轉化率比Pt/MnOx/C催化劑提高了1.8倍。

　　這一研究揭示了氧化物/金屬反轉結構對氫溢流及二氧化碳加氫反應具有促進作用。

　　近日，相關研究成果以Mn3O4/Pt Oxide-on-Metal Inverse Catalyst Facilitates Hydrogen Spillover for CO2 Hydrogenation Reaction為題，發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部、中國科學院等的支持。